Представляем обзор статьи Long-range machine-learning potentials with environment-dependent charges enable predicting LO-TO splitting and dielectric constants, в которой предложены новая машиннообучаемая модель электростатического взаимодействия Environment-Dependent Charge Redistribution (EDQRd) и метод расчета LO-TO расщепления в изотропных материалах.
Разработанная модель направлена на расширение области применимости машиннообучаемых потенциалов на материалы, в которых дальнодействующее электростатическое взаимодействие играет существенную роль, а метод – на расчет неаналитической поправки к силовым постоянным (NAC) для предсказания LO-TO расщепления в изотропных материалах без использования экспериментально измеренных (или рассчитанных с помощью квантовой механики) борновских эффективных зарядов и высокочастотной диэлектрической проницаемости.
Разработанная модель направлена на расширение области применимости машиннообучаемых потенциалов на материалы, в которых дальнодействующее электростатическое взаимодействие играет существенную роль, а метод – на расчет неаналитической поправки к силовым постоянным (NAC) для предсказания LO-TO расщепления в изотропных материалах без использования экспериментально измеренных (или рассчитанных с помощью квантовой механики) борновских эффективных зарядов и высокочастотной диэлектрической проницаемости.
Сначала модель EDQ (Environment-Dependent Charges), в которой заряды атомов зависят только от их окружений, была объединена с MTP, и их комбинация MTP+EDQ была протестирована на задаче предсказания диссоциационных кривых димеров, содержащих одну заряженную и одну незаряженную полярную молекулу. MTP+EDQ смогла предсказать не только качественное поведение данных кривых, но и, в отличие от моделей с постоянными зарядами, дала отличное количественное соответствие.
Далее к кристаллам NaCl была применена комбинация MTP и EDQRd - модели, объединяющей в себе точность EDQ и вычислительно дешевое сохранение полного заряда от представленной нами ранее модели Charge Redistribution (QRd). Добавление EDQRd к MTP позволило уменьшить ошибки обучения в несколько раз и с помощью представленного в статье метода предсказать значение LO-TO расщепления и отношение статической и высокочастотной диэлектрических проницаемостей с ошибкой в 10% после обучения только на энергиях, силах и напряжениях и без проведения дополнительных квантовомеханических расчетов или экспериментальных измерений.
В качестве финального теста MTP+EDQRd была применена к системе PbTiO₃. На ней модель показала точность, близкую к другим существующим SOTA-моделям, а представленный метод расчета LO-TO расщепления показал свою потенциальную работоспособность даже для анизотропных кристаллов, несмотря на теоретическую применимость только для изотропных. Полученные фононные спектры представлены на рисунке.
Рис. Фононные спектры PbTiO₃, полученные с помощью MTP+EDQRd без и с NAC, рассчитанной с помощью предложенного в статье метода.
Таким образом, разработанные метод и модель расширяют область применимости машиннообучаемых потенциалов и набор свойств, который может быть рассчитан с их помощью, без проведения дополнительных квантовомеханических расчетов.